组内研报
Original Research
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202508126
反式（p-i-n）钙钛矿太阳能电池在实现高效率的同时，仍受到表面缺陷诱导的非辐射复合与铅泄漏环境风险的双重制约。本工作提出了一种通用的全氟化分子策略，通过引入全氟叔胺分子PFTEA，在钙钛矿表面构建强配位络合结构，实现Pb2+固定与缺陷协同钝化。PFTEA可与PbI2形成稳定的PFTEA·PbI2络合物，同时通过F原子与FA+之间的氢键作用抑制有机阳离子空位的形成，从而显著降低表面非辐射复合。基于该策略构建的1.53 eV反式器件实现了26.93%的最高效率（认证稳态效率26.65%），创下文章发表时真空闪蒸法制备钙钛矿电池的效率纪录；宽带隙1.66 eV器件效率达到24.20%。同时，器件在1000 h最大功率点跟踪测试后仍保持92%的初始效率，且铅泄漏浓度显著降低，为可持续钙钛矿光伏技术提供了有效解决方案。
河北工业大学层状材料与器件研究团队在国际顶级材料期刊Advanced Materials发表题为“Immobilizing Lead and Healing Surface Defects via Perfluorinated Tertiary Amine Molecules Enables High-Performance Sustainable Inverted Perovskite Solar Cells”的重要研究成果。论文由本团队陈聪教授担任通讯作者，并与唐建新教授（澳门科技大学）和陈江照教授（昆明理工大学）合作完成。
金属卤化物钙钛矿太阳能电池因其高效率、低成本和溶液可加工性而被认为是下一代光伏技术的重要候选体系。然而，在多晶钙钛矿薄膜中，晶界与表面普遍存在未配位Pb2+、卤素空位、FA+空位以及Pb团簇等缺陷，这些缺陷会引发严重的非辐射复合损失并加速材料退化。此外，钙钛矿材料具有软离子特性，在水氧环境中易分解为可溶性铅盐，从而产生潜在的环境风险。因此，在提升器件效率的同时实现铅离子固定与缺陷钝化，是推动钙钛矿光伏可持续发展的关键科学问题。含Lewis碱性的分子可通过与Pb2+形成配位键实现缺陷钝化，而含氟基团由于其强电负性和配位能力，在抑制缺陷与铅泄漏方面展现出独特优势。然而，全氟化分子在界面调控中的作用机制及分子结构与界面相互作用强度之间的关系仍有待系统研究。
本工作围绕“如何同时实现缺陷钝化与铅离子固定”这一核心问题，设计了一种分子对比策略。研究团队选取了三种结构相似但氟原子数量不同的分子：三乙胺（TEA）、全氟三乙胺（PFTEA）和全氟三丁胺（PFTBA），系统比较全氟化程度和分子空间结构对界面调控效果的影响。通过傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、核磁共振（NMR）以及X射线衍射（XRD）等手段，验证分子与PbI2之间的相互作用。结果表明，PFTEA能够与PbI2形成稳定的PFTEA·PbI2络合结构，说明其与Pb2+之间存在较强配位作用。同时，PFTEA中的氟原子还能与FA+形成氢键作用，从而进一步抑制有机阳离子空位的产生。相比之下，无氟的TEA作用较弱，而氟原子过多、分子体积较大的PFTBA则因空间位阻影响，界面作用强度反而下降。采用真空闪蒸法制备钙钛矿薄膜，实现了高重复性与可规模化的制备过程。通过系统的光伏性能测试与稳定性评估，验证了该全氟化策略在效率提升、稳定性增强以及铅泄漏抑制方面的综合优势。
图1：分子与钙钛矿相互作用表征
比较了TEA、PFTEA和 PFTBA三种分子的钙钛矿表面钝化作用，结果显示 PFTEA具有最强的化学作用力，能够同时与Pb2+和FA+形成离子键和氢键，从而有效抑制铅离子泄漏并钝化薄膜表面缺陷，提高钙钛矿薄膜的稳定性和性能
图2：钙钛矿薄膜光学性能表征
PFTEA能最有效降低钙钛矿薄膜的陷阱态密度、抑制非辐射复合，并延长载流子寿命，显示其在薄膜表面缺陷钝化和载流子动力学优化方面具有优异性能
图3：钙钛矿薄膜电学性能表征
PFTEA钝化显著调节了钙钛矿薄膜的表面势分布，使表面电势更加均匀以及能级对齐，从而有利于载流子注入和器件性能的提升
PFTEA钝化显著提升了器件效率和稳定性，同时有效抑制铅离子溶出，改善了钙钛矿器件的性能与环境安全性
本研究通过全氟化分子设计，实现了界面缺陷钝化与铅离子固定的协同调控，揭示了氟原子数量与空间构型对界面相互作用强度的关键影响规律。基于该策略构建的反式钙钛矿太阳能电池实现了创纪录的效率与优异的长期稳定性，同时显著降低了铅泄漏风险，为高效、稳定、可持续钙钛矿光伏技术的发展提供了新思路。未来可进一步拓展全氟化界面分子在叠层器件与大面积组件中的应用潜力，推动绿色光伏技术的产业化进程。
团 队 介 绍
河北工业大学层状材料与器件团队自2019年成立以来，形成“厚积成材、循层渐进”的教育理念，培养了大批青年人才和优秀学子，荣获河北省高校首批黄大年式教师团队等荣誉称号。研究团队所在的材料学科是河北工业大学“世界一流学科”的三个支撑学科之一，团队拥有结构材料（3D打印、熔炼、轧制、热处理、力学性能测试等设备）和功能材料（真空磁控溅射系统、多层软包电池生产线、光伏组件制备系统等）完整制备平台，以及球差校正透射电子显微镜、原位样品杆以及双束加工系统、光伏组件表征系统等先进分析测试平台。团队累计发表Nature Communications、Science Advances、Advanced Materials、Acta Materialia等高水平期刊论文100多篇，授权发明专利10余项，获批国家自然科学基金（青年科学基金项目（A类）、区域联合重点项目、面上项目、青年基金）、河北省自然科学基金（重点项目、青年项目）、中央引导地方项目等30余项，承担河钢集团、中伟新材料股份有限公司等企业项目20余项。
本文推送内容基于河北工业大学层状材料与器件团队已发表的研究成果整理而成，相关论文已正式发表于【Advanced Materials】。本文仅对论文核心内容进行简要介绍与解读，旨在促进学术交流与成果传播。受篇幅及表述方式所限，相关内容未能完全覆盖论文全部细节，具体研究方法与结果请以论文原文为准。论文版权归期刊或出版社所有。欢迎转载与分享本文推送内容，请在显著位置注明出处并保留原文链接。感谢您的关注与支持，让我们共同助力材料学科的发展。
图文供稿 | 张左林
本期编辑 | 刘豪
本期审稿 | 陈聪 眭思密
